Medida da perda de energia de moléculas da hidrogênio através da técnica MEIS

Abstract

O estudo da interação de íons moleculares com a matéria tem sido alvo de diversos trabalhos, tanto teóricos quanto experimentais, ao longo das últimas décadas. Comparativamente ao que ocorre com íons monoatômicos, os fenômenos envolvendo íons moleculares são mais complexos e não tão bem compreendidos. No estudo da perda de energia, observam-se efeitos moleculares que não ocorrem com íons monoatômicos. Além da força de freamento, a perturbação que cada constituinte da molécula incidente provoca nos elétrons do meio durante seu deslocamento afeta os demais componentes da molécula original, fazendo com que estes experimentem uma força extra. Este fenômeno é conhecido como efeito de interferência ou vizinhança, e sua magnitude é considerável apenas nos instantes iniciais da molécula dentro do alvo, enquanto os constituintes ainda estiverem correlacionados. A influência deste efeito sobre os íons incidentes pode ser verificada através da interação de íons moleculares com camadas muito finas de um determinado alvo. Outro fenômeno observado na interação de íons moleculares com a matéria é a chamada explosão coulombiana, decorrente da força de repulsão que causa o progressivo afastamento entre si dos constituintes da molécula após a perda de seus elétrons nas primeiras camadas do material. Com base nestas considerações, este trabalho se propõe a avaliar a perda de energia eletrônica de feixes de H2+ e H3+ relativamente a feixes monoatômicos (H+), incidentes sobre filmes ultrafinos de SiO2 (10-25 Å), crescidos sobre um substrato de Si cristalino. Para tanto, utilizamos a técnica MEIS (Medium Energy Ion Scattering) que permite a obtenção de espectros de energia/profundidade destas camadas ultrafinas com alta resolução. Com o auxílio de um software desenvolvido para a análise de espectros provenientes de experimentos com a técnica MEIS, determinamos os fatores de perda de energia eletrônica de íons H2+ e H3+ com relação a íons H+, juntamente com uma análise do straggling de energia para estes diferentes íons. Os experimentos foram realizados como função das energias das partículas incidentes, cobrindo uma faixa de energias entre 40 e 150 keV/uma para íons H3+ e entre 40 e 200 keV/uma para íons H2+. Os resultados mostram que a razão entre a perda de energia da molécula e a soma da perda de energia de seus constituintes é cerca de 0.85 para ambos H2+ e H3+ em energias abaixo de 80 keV/uma. Para as energias mais altas (acima de 120 keV/uma), esta razão atinge aproximadamente 1.2 e 1.5 para H2+ e H3+ respectivamente. A região de transição ocorre entre 80 e 100 keV/uma, onde uma abrupta variação das razões das perdas de energia é observada. Uma interpretação desses resultados em termos do formalismo dielétrico mostrou-se adequada somente para energias acima de 100 keV/uma. Para mais baixas energias, efeitos não-lineares estão presentes e o formalismo dielétrico tende a superestimar os resultados experimentais. Além disso, tais cálculos mostraram a importância da inclusão de excitações de plasmon na região acima de 100 keV/uma.

The study of molecular ions interacting with matter has been the subject of an intense theoretical and experimental activity in the last decades. In comparison to what occurs with monoatomic ions, the phenomena involving molecular ions are more complex and not so well understood. Indeed, effects that have been observed in the study of the energy loss of molecules in solids do not occur with monoatomic ions. In addition to the stopping force, there is the perturbation that each constituent of the impinging molecule induces in the electrons of the target, which affects the trailing components of the original molecule, exerting an additional force upon them. This phenomenon is known as interference or vicinage effect, and its magnitude is considerable only during the initial stages of the molecule inside the target while its constituents remain correlated. The influence of this effect over the impinging ions can be verified through the interaction of molecular ions with very thin layers of particular targets. Another phenomena observed in the interaction of molecular ions with matter is the so-called Coulomb explosion, generated by the repulsion force that causes the progressive separation of the molecular constituents inside the target after the loss of their electrons. Based on these considerations, this work aims to evaluate the electronic energy loss of H2+ and H3+ beams in comparison to monoatomic beams (H+), impinging over ultra-thin films of SiO2 (10-25 Å) grown over Si crystalline substrates. To that end, we employ the MEIS (Medium Energy Ion Scattering) technique, which provides energy/depth spectra of these ultra-thin layers with high energy resolution. With the support of a software developed for the analysis of experimental spectra obtained via MEIS technique, we were able to determine the electronic energy loss factors of H2+ and H3+ ions, together with a analysis of the energy straggling for these ions. The experiments were carried out as functions of the incident particle energies, covering a range between 40 and 150 keV/amu for H3+ ions and between 40 and 200 keV/amu for H2+ ions. The results show that the ratio between the molecule energy loss and the sum of the energy loss of its constituents is about 0.85 for both H2+ and H3+ ions at energies below 80 keV/amu. For energies above 120 keV/amu, this ratio reaches approximately 1.2 and 1.5 for H2+ and H3+ respectively. A sudden change in these ratios is observed for both molecules in the energy region between 80 and 100 keV/amu. The ratios obtained at higher energies are well described by calculations carried out in the framework of the dielectric formalism. At lower energies, non-linear effects come into play and such calculations tend to overestimate the experimental results. Finally, a comparison between these calculations and the experimental results at higher energies show the importance of plasmon excitations in this energy regime.