Uma análise da dinâmica vibracional de cristais por EXAFS

Abstract

O objetivo deste trabalho é estudar a dinâmica vibracional de dois materiais cristalinos: o germânio (Ge) e o arseneto de gálio (GaAs) por intermédio da técnica de XAFS. Inicialmente, uma breve revisão baseada nas teorias básicas de livro-texto de física é apresentada e seus resultados e simplificações discutidos com base no que se conhece atualmente sobre vibração dos átomos nos sólidos. Em seguida, a técnica de análise empregada neste trabalho, a estrutura fina estendida de absorção de raios X (EXAFS), é apresentada. É feita uma descrição pormenorizada dos parâmetros físicos que podem ser obtidos, bem como das diferenças que fazem do EXAFS uma técnica bastante sui generis. Após isso, dados de EXAFS da borda K do Ge, do gálio (Ga) e do arsênio (As), medidos como função da temperatura, no intervalo de 20-350 K, serão analisados. São obtidos, além de distâncias interatômicas e coeficientes de expansão térmica, fatores de Debye- Waller e os terceiros cumulantes das distribuições de distâncias para cada temperatura. Por meio destes resultados, puderam ser estimados coeficientes de expansão térmica linear e frequência de Einstein medidos por EXAFS. Os resultados obtidos neste trabalho são comparados, tanto qualitativamente quanto quantitativamente, com resultados já bem estabelecidos de outras medidas, por exemplo, difração de raios X (XRD), calorimetria e espalhamento inelástico de nêutrons. Uma maneira coerente de interpretar a frequência de Einstein é proposta com base em medidas de densidade de estados. Além disso, são expostas algumas limitações da técnica e do método de análise.

The main objective of this work is to study the vibrational dynamics of two crystalline materials: germanium (Ge) and gallium arsenide (GaAs) using EXAFS. Initially, a brief review of physic's textbook theories are presented and their results are discussed based on what is currently known about vibrations of crystals. Later, the theory of Extended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS) is presented. It is made a detailed description of the physical parameters that can be obtained as well as the di erences which make EXAFS a quite sui generis technique for solid state analysis. After that, EXAFS measurements of Ge, gallium (Ga) and arsenic (As) K edges carried out as function of temperature, in the range of 20-350 K, are analyzed. Interatomic distances, thermal expansions, Debye-Waller factors and the third cumulants of the distances distributions were obtained for each temperature. Through these results, linear thermal expansion coe cients and Einstein frequencies, as measured by EXAFS, could be estimated. The results obtained in this study were compared qualitatively and quantitatively with well-established results of measurements of other techniques, for example, X-ray di raction (XRD), calorimetry and inelastic neutron scattering. A consistent manner to interpret Einstein frequencies are proposed based on density of states measurements. Besides, some limitations, both of the technique and of the analysis method, are exposed.