Degradação de ampicilina através de processos combinados : adsorção e reação de Fenton

Abstract

Fármacos descartados de maneira incorreta trazem uma série de riscos ao meio ambiente e à saúde humana. Os antibióticos, em especial, podem acarretar efeitos complexos nas matrizes ambientais, como a resistência bacteriana. Neste contexto, o presente trabalho estuda a degradação e mineralização do antibiótico β-lactâmico ampicilina (AMP), através de um tratamento combinado de adsorção em carvão ativado (CA) e reação de Fenton. Na adsorção estudou-se a influência do tempo (10 – 210 min) e da massa de CA (5 – 50 g L-1) e foi realizada a investigação da cinética de adsorção. Por sua vez, na reação de Fenton e no processo combinado, avaliouse a influência das concentrações de H2O2 e Fe+2, sendo utilizadas cinco combinações de H2O2/Fe+2: 300/60 µM, 300/80 µM, 400/70 µM, 500/60 µM e 500/80 µM. Por fim, como consequência do processo combinado, a regeneração do CA foi avaliada e três ciclos de regeneração foram realizados. O equilíbrio de adsorção foi atingido com o de tempo de contato de 150 minutos e a concentração de CA mais adequada foi de 20 g L-1, sendo obtidos os valores de remoção de 57% e de quantidade adsorvida de 0,58 mg g-1. O modelo de pseudo primeira ordem (PPO) foi o que melhor representou a cinética de adsorção da AMP. Na reação de Fenton, em todas as concentrações dos reagentes H2O2 e Fe+2, a degradação de AMP foi completa em até 1 minuto de reação, sugerindo que a taxa de geração de radicais hidroxila foi mais rápida nos primeiros minutos de reação. Ainda, no processo combinado, a degradação teve comportamento semelhante, sendo obtida a maior mineralização, de cerca de 83%, utilizando H2O2/Fe+2 = 500/80 µM. Assim sendo, o efeito das concentrações de H2O2 e Fe+2 foi positivo, uma vez que a mineralização foi maior quanto maior a concentração desses reagentes. A maior eficiência de regeneração, de cerca de 85%, foi atingida também com a combinação de reagentes Fenton nas quantidades de H2O2/Fe+2 = 500/80 µM. Foram realizados três ciclos de regeneração, nos quais as eficiências atingiram cerca de 84%, 71% e 49%, respectivamente. Dessa maneira, os resultados demonstraram que o processo combinado de adsorção em carvão ativado e reação de Fenton é eficiente na mineralização da ampicilina. Ainda, a possibilidade de regeneração do sólido sorvente utilizando o processo combinado pode ser uma vantagem técnica e econômica.

Inappropriate drug disposal brings several risks to the environment and human health. Antibiotics, mainly, can cause complex effects on environmental matrices, such as bacterial resistance. In this context, the present work studies the degradation and mineralization of β-lactam antibiotic ampicillin (AMP) through a combined treatment by adsorption on activated carbon (AC) and Fenton reaction. In adsorption experiments, influence of time (10 - 210 min) and AC mass (5 - 50 g L-1) was studied along with the adsorption kinetics was investigated. Sequentially, in Fenton reaction and combined process the influence of H2O2 and Fe+2 concentration was evaluated employing five combinations of H2O2/Fe+2: 300/60 µM, 300/80 µM, 400/70 µM, 500/60 µM and 500/80 µM. Finally, as result of combined process, the AC regeneration was evaluated, thus three regeneration cycles were performed. The adsorption equilibrium was reached after 150 minutes of contact time and the most appropriate CA concentration was 20 g L-1, with removal values of 57% and adsorbed amount of 0.47 mg g-1. PPO model best represented kinetics adsorption of AMP. In the Fenton reaction, for all H2O2 and Fe+2 concentrations, the degradation of AMP was complete in no more than 1 minute of reaction, which suggests the generation rate of hydroxyl radicals was faster in the first minutes of reaction. Likewise, degradation had a similar behavior in combined process and the largest mineralization, about 83%, was obtained with H2O2/Fe+2 = 500/80 µM. Therefore, the effect of H2O2 and Fe+2 concentration was positive as how the mineralization was greater the higher those concentrations. The highest regeneration efficiency, around 85%, was also achieved with the combination of Fenton reagents in the amounts of H2O2/Fe+2 = 500/80 µM. Three regeneration cycles were accomplished, in which the regeneration efficiencies reached about 84%, 71% and 49%, respectively. This way, the results demonstrated that combined process of adsorption and Fenton is efficient for mineralization of ampicillin. Also, the possibility of regenerating the sorbent solid with the combined process can be a technical and economic advantage.